黄劲松Nat. Photonics：PLQY达65%！溶液法制备可调谐相干多维钙钛矿异质结和量子阱
2025-07-25
主要内容
*性能光电器件所需的相干异质结、量子阱及多量子阱结构，传统上依赖气相外延工艺制备，但该工艺存在设备成本*昂、基底兼容性差及界面缺陷密度*（>10¹⁰ cm⁻²）等瓶颈。北卡罗来纳大学教堂山分校的黄劲松教授团队提出一种全溶液法策略，通过溶解度差异驱动自组装与非等温结晶控制，首次实现了混合维度钙钛矿基异质结与多量子阱的可控生长，为低维钙钛矿光电子学提供了低成本、可扩展的解决方案。
01
材料设计策略：溶解度差异驱动的层状钙钛矿动态自组装
研究以甲基铵（MA⁺）与4-（氨基甲基）哌啶鎓（4AMP²⁺）离子的溶解度差异为切入点，开发了层状钙钛矿动态自组装技术。通过调控前驱体中4AMP²⁺/MA⁺的摩尔比（0.2-1.0），结合反溶剂辅助结晶，成功合成系列4AMP-MAₙ₋₁PbₙI₃ₙ₊₁材料，其层数n值（1-5可调）直接决定量子阱的带隙宽度（1.8-2.4 eV）与势垒*度（0.3-0.6 eV）。
进一步引入非等温结晶控制：
单异质结构筑：采用阶梯式降温曲线（0.5°C/min），实现4AMP-MA₂Pb₃I₁₀（n=3）与4AMP-MAPb₂I₇（n=2）的精准堆叠，势垒厚度调控精度达±0.5 nm；
多量子阱阵列构筑：通过周期性温度振荡（±10°C循环，频率0.1 Hz），诱导层状钙钛矿交替生长，形成周期为10-50 nm、界面粗糙度低于0.3 nm的多量子阱结构。
02
性能突破验证：结构稳定性与载流子动力学的协同优化
该溶液法体系在结构稳定性与光物理性能方面表现**：
界面缺陷控制：晶格匹配设计使异质结/量子阱界面缺陷密度低至8×10⁸ cm⁻²，经48小时环境退火（85°C/85%RH）后，界面扩散宽度仅增加0.2 nm，而气相外延样品在相同条件下界面扩散超过2 nm；
能带结构与载流子限域：角分辨光电子能谱（ARPES）与密度泛函理论（DFT）计算联合证实，n=2/n=3异质结呈现理想的I型能带排列，导带偏移（ΔEc=0.38 eV）与价带偏移（ΔEv=0.32 eV）协同促进载流子空间限域，载流子寿命达12 ns，较独立量子阱（2 ns）提升6倍；
发光效率与光谱质量：52 nm宽量子阱的PL量子产率（QY）达65%，较独立晶体（QY=8%）提升8倍，光谱峰位红移至530 nm且半*宽（FWHM）仅16 nm，满足*显色指数（CRI>90）显示需求。
03
技术兼容与产业化潜力：低成本、可扩展与组分灵活性
工艺兼容性：非等温结晶工艺可与卷对卷（R2R）印刷技术无缝集成，在柔性聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）基底上实现5 m/min的制备速度，成本较气相外延降低70%；
组分可调性：通过替换4AMP²⁺为苯乙基铵（PEA⁺）或丁基铵（BA⁺），可进一步拓展量子阱的带隙范围至1.5-3.0 eV，覆盖可见光全谱（400-700 nm）；
产业化路径：研究首次揭示了溶解度-温度协同调控下混合维度钙钛矿的生长动力学，为层数精准控制提供了理论依据。其核心创新在于：
原子级构筑：通过离子溶解度差异设计层状钙钛矿前驱体，结合非等温结晶实现异质结/量子阱的原子级精度构筑；
器件平台价值：I型能带排列与低缺陷界面的协同设计，为*性能LED、激光器及柔性光伏器件提供了理想材料平台。
未来，团队将聚焦于界面钝化与组分工程优化，推动该技术向产业化迈进，助力钙钛矿材料在下一代显示与照明领域的颠覆性应用。
文献信息
Tunable coherent mixed-dimensional perovskite heterojunctions and quantum wells grown from solution
Zhifang Shi, Yeming Xian, Xiaoming Wang, Haoyang Jiao, Hua Zhou, Yugang Zhang, Zhenyi Ni, Yanfa Yan & Jinsong Huang
https://www.nature.com/articles/s41566-025-01723-z
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